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化学学院池振国教授团队在二维HOF的动态分子编织方面取得重要进展,研究成果发表在Chem期刊


稿件来源:化学学院 | 编辑:谈荣钰、王冬梅 | 发布日期:2021-03-26 | 阅读次数:


       编织是最古老的传统手工艺之一,是纺织生产领域中一项特别重要的技术;几个世纪以来,广泛应用于人类的日常生活和工业生产。在工艺上,常见的编织技法有编织、缠扣、包缠、钉串、盘结等。通过运用这些编织技法,结合丰富的编织资源,可以生产出各式各样、丰富多彩、功能多样的产品。在化学上,模仿这种工艺,通过分子编织有望于开发具有特殊性能的新材料。分子编织的技法多种多样,可以使用的原材料种类繁多,使得分子编织产物具有无限可能。通过分子编织,设计独特的化学结构和材料将是化学领域的一大进步。但是,目前由于原材料和分子编织方式的匮乏,在分子水平上进行编织仍然是一个挑战。

       近日,我校化学学院池振国教授团队及其合作者采用独特的编织技法,首次报道了一种由一维带孔长链交织而成的动态二维(2D)编织氢键有机框架(HOF)。他们首先合成四取代四苯基乙烯(TPE)衍生物,其中含有苯基羟基(TPE-4PhOH),并被视为编织结构的原材料。随后,通过结晶处理,成功构建了一个编织的HOF(命名为2D-90)。TPE-4PhOH呈现出几何上定义良好的X形结构(图A),酚基附着在TPE核心的外围。当每个X形TPE-4PhOH与两个相邻分子相互作用,形成四对分子间O-H···O氢键时,TPE-4PhOH组装为一维长链(图B),即编织材料的经线或纬线,长链上带有具有规则间隔的菱形孔。当不同方向例如垂直方向长链上的有机分子插入这些菱形孔中,进而展现出由一维长链构造的互锁模式(图C)。在单晶结构的c轴上可以观察到双轴的编织结构(图D),经纬线夹角为90.0°。同时,在单晶结构的a轴和b轴上可以观察到非常规整的层状结构(图E),表明这是一个二维编织结构。此外,研究者还利用TEM、HRTEM、cryo-EM、AFM和理论模拟等多种手段对其单晶结构进行了深入而全面的研究。

       重要的是,该编织HOF具有优异的动态行为和力学性能,包括对各种蒸汽的可逆结构转变,以及大尺度的弹性转换和刺激响应发光行为。例如,在不同溶剂刺激下(图F),该编织HOF(2D-90)可以表现出可逆的结构转变,其经线与纬线之间的夹角可以在不同角度间来回切换,并且该编织HOF表现出对醇类蒸气具有特殊的响应。

 

图 (A) TPE-4PhOH分子式;2D-90单晶结构中:(B) 一维长链和分子间氢键,(C) 互锁模式及其示意图,(D) 沿c轴的二轴分子编织结构,(E) 沿a轴和b轴的层状结构;(F) 2D-82和2D-90之间可逆性结构转变示意图。

 

       该研究成果发表在Cell Press(细胞出版社)旗下期刊Chem上,题目为“Dynamic Molecular Weaving in a Two-Dimensional Hydrogen-Bonded Organic Framework”。池振国教授课题组的博士生黄秋忆和李文朗是文章的共同第一作者,赵娟副教授、龚力实验师、池振国教授为共同通讯作者。该工作得到了国家自然科学基金,广东省科技计划和中央高校基本科研业务费等项目的资助。

 

       论文链接:https://doi.org/10.1016/j.chempr.2021.02.017

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